大连化物所王峰/罗能超，最新ACS Catalysis!

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解决方案1：

大连化物所王峰/罗能超团队在ACS Catalysis上发表最新研究成果

第一作者：Shiyang Liu通讯作者：罗能超，王峰通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所

论文速览：

本研究通过建立从Pt/TiO2光催化剂到二甲醚（DME）的空穴转移通道，实现了DME的C–H键断裂，进而生产出由乙二醇二甲醚(GDE)和低聚物组成的H2和柴油添加剂。研究中发现，吸附在Pt/TiO2上的水通过与Pt/TiO2表面和DME形成氢键，极大地促进了空穴转移。这种氢键作用使得光生空穴能够从Pt/TiO2被水提取，并最终转移到DME上。这一过程显著提高了柴油燃料和氢气的产量，分别增加了8.7倍和12.4倍，为从丰富原料生产两种燃料提供了一条创新途径。

图文导读：

图1：水介导的空穴转移机制示意图。

该图展示了水在Pt/TiO2光催化剂与DME之间如何作为媒介，促进空穴的转移，从而实现高效的C-H键断裂。

图2：电荷密度差（CDD）、最高占据晶体轨道（HOCO）和投影态密度（PDOS）分析。

这些分析提供了对光催化剂表面电子结构的深入理解，有助于揭示空穴转移和C-H键断裂的机理。

图3：光催化DME共生产的反应结果。

该图展示了在不同条件下，光催化DME共生产反应中柴油燃料添加剂和氢气的产量变化，凸显了水在促进反应中的关键作用。

图4：光催化DME共生产的反应机理研究。

该图详细阐述了光催化DME共生产反应的具体机理，包括空穴转移、C-H键断裂以及后续产物的生成过程。

图5：水对光催化DME共生产促进机制的研究。

该图通过对比实验，进一步证实了水在光催化DME共生产反应中的促进作用，并揭示了其背后的机制。

总结展望：

本研究的亮点在于通过水介导的空穴转移机制，实现了DME的高效C-H键断裂，从而生产出了柴油燃料添加剂和氢气。实验数据表明，与没有水参与的反应相比，产品产量显著提高。这一成果不仅为生产清洁能源提供了新的途径，也为光催化领域的研究带来了新的视角和方法。未来，该团队将继续探索和优化这一机制，以期在清洁能源生产方面取得更多突破。

文献信息：

标题：Water-Mediated Photocatalytic Coproduction of Diesel Fuel Additives and Hydrogen from Dimethyl Ether期刊：ACS Catalysis